В экспозиции отдела представлено более тридцати частных коллекций, поступивших от дарителей, начиная с 1980-х годов. В настоящее время музейное собрание насчитывает свыше семи тысяч произведений русского и западноевропейского искусства XV–XX веков. Это живопись, графика, скульптура, прикладное искусство и художественная фотография. Коллекции отличаются друг от друга по своей направленности и структуре. Они делятся по видам искусства, среди них присутствуют монографические и тематические.

Из практики крупных музеев мира известно, что при поступлении в их собрания частные коллекции расформировываются, произведения различных видов искусства распределяются по нескольким фондам. Для экспозиции отбираются только лучшие произведения. Таким образом, целостность частной коллекции нарушается, ее своеобразие утрачивается, личность собирателя отходит на второй план, представляя интерес, как правило, лишь для специалистов.

Экспозиция залов Отдела личных коллекций не нарушает целостность отдельных собраний и стремится подчеркнуть первоначальный замысел тех, кто создавал их на протяжении долгих лет. При этом особое внимание уделено личности каждого собирателя, его вкусам и пристрастиям. По определению одного из первых авторов идеи создания музея личных собраний в России князя Сергея Щербатова, такой музей призван сохранить «духовную связь» между коллекцией и ее бывшим владельцем.

Особое место в собрании отведено коллекции основателя музея – известного ученого, деятеля культуры XX в. И. С. Зильберштейна. Она насчитывает свыше двух тысяч произведений живописи и графики, занимая в экспозиции четыре зала. Это работы высочайшего уровня, исполненные в различных техниках и жанрах, представляющие творчество отдельных мастеров и различных художественных объединений, в частности мастеров «Мира искусства». Подобные коллекции уже сами по себе могут являться самостоятельными музеями.

Многие коллекции обладают ценностью благодаря сохраненному первоначальному замыслу собирателя и высокому художественному качеству. К их числу относятся собрание русской реалистической живописи второй половины ХIХ – начала XX века С. В. Соловьева, резчика по металлу, примером для которого послужила деятельность П. М. Третьякова; коллекция русской живописи конца ХIХ – начала ХХ века ленинградского профессора А. Н. Рамма; собрание бронзовой анималистической скульптуры иностранных и русских мастеров ХIХ века полковника ветеринарной службы Е. С. Степанова.

Музей знакомит посетителей и с такими коллекциями, которые собирались в течение всей жизни представителями российской художественной и научной интеллигенции. В них входят не только произведения искусств, но и мемориальные предметы, знакомящие с личностью собирателя. Тема художественного окружения творческой личности нашла свое воплощение в зале, где представлены живописные и графические произведения из собрания великого музыканта и пианиста Святослава Рихтера. Он был другом ГМИИ и вдохновителем музыкального фестиваля «Декабрьские вечера», ежегодно проводимого в музее. Святослав Теофилович подарил Отделу личных коллекций собрание произведений живописи и графики Р. Фалька, В. Шухаева, Н. Гончаровой, Д. Краснопевцева и других художников.